Adsorción De Hidrógeno Sobre Subnanocluster De Platino Soportado En Grafeno
Enviado por loo • 29 de Junio de 2012 • 532 Palabras (3 Páginas) • 820 Visitas
Adsorción de Hidrógeno sobre Subnanocluster de Platino soportado en Grafeno
Flavia Lobo Maza1, Erlinda del Valle Ortíz2, María Beatriz López1*
1Centro de Investigaciones FísicoQuímicas Teóricas y Aplicas, Facultad de Cs. Exactas y Naturales, Universidad
Nacional de Catamarca, Av. Belgrano 300, Catamarca, Argentina
2Facultad de Tecnología y Ciencias Aplicadas, Universidad Nacional de Catamarca, Maximio Victoria 55,
Catamarca, Argentina.
*emeblopez@gmail.com
Introducción
En el presente trabajo se realizaron cálculos, basados en la Teoría del Funcional de la Densidad[1], de
la adsorción de Hidrógeno atómico sobre un subnanocluster de Platino libre (Pt4) [2] y soportado sobre una lámina
de Grafeno (Pt4/Graf.). Se determinó la energía de adsorción del Hidrógeno sobre la superficie libre y soportada,
mediante el análisis de los orbitales de frontera HOMO y LUMO y la estabilidad de los sistemas H-Pt4 y HPt4/
Graf. La reactividad química se estudió en base a los indicadores globales: dureza química (μ) e índice de
electrofilicidad (ω) y el indicador local: potencial electrostático molecular (MEP).
Experimental
Los cálculos DFT han sido realizados bajo el formalismo del programa GAUSSIAN 09¨[3]. El
funcional usado es el híbrido B3PW91 [4], y se ha empleado el pseudopotencial de core efectivo, LANL2DZ[5],
que describe los electrones del Pt y en el conjunto de base atómica 6-31G* para los átomos de carbono. Dado que
el sistema H- Pt4/Graf determina un sistema de capa abierta, con un número impar de electrones, se han
implementado los cálculos teniendo en cuenta la polarización del espín (SP-DFT)[6].
Resultados y Discusión
La adsorción del Hidrógeno para el sistema libre y soportado es energéticamente favorecida en el sitio
de menor coordinación, On Top, Tabla 1. No se observa adsorción en el sitio Hollow para ambos sistemas en
estudio. En la Figura 1 se muestra la adsorción de Hidrógeno en los sitios Bridge y On Top sobre el sistema
Pt4/Graf.
Tabla 1. Energía de Adsorción de Hidrógeno sobre Pt4 y Pt4-Graf
Sitios de Adsorción EAds (eV)
H-Pt4 H-Pt4/Graf
On Top 2,20 2,44
Bridge 2,10 1,63
(a) (b)
Figura 1. Adsorción de Hidrógeno en sitios (a) Bridge y (b) On Top
En la Tabla 2 se presentan los resultados obtenidos de los indicadores globales de reactividad frente a la adsorción
de Hidrógeno en el sitio energéticamente favorable, On Top, para el cluster de Platino con y sin soporte. El
análisis de indicadores globales de reactividad permiten identificar al sistema soportado como el más reactivo. El
análisis de los MEP permiten comprobar que la presencia del soporte promueve una mayor susceptibilidad
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