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El 20 de enero de 1967 editaron Between the Buttons en el Reino Unido, que fue su último disco bajo la dirección de Andrew Loog Oldham. El álbum era un trabajo ambicioso, la banda conjuntó las composiciones más maduras escritas por Jagger hasta ese momento, influenciado por Bob Dylan, y las complementó con la música y los finos arreglos de Jones, similares a los apreciados en The Beach Boys, para ofrecer una producción con matices y texturas de pop barroco y música psicodélica. Sin embargo los círculos de la crítica no lo recibieron con el mismo entusiasmo que Aftermath, señalando que la banda había perdido su orientación por tratar de seguirle los pasos a The Beatles, Kinks y Bob Dylan.65 Los temas «Let's Spend The Night Together» y «Ruby Tuesday» acompañaron a la producción, lanzados para la ocasión como un sencillo doble. «Ruby Tuesday» se convirtió en un número uno a nivel mundial, mientras que «Let's Spend The Night Together» fue relegada a posiciones más bajas principalmente porque en países como Estados Unidos fue censurada por su forma explícita en que aborda las relaciones sexuales.66 Por citar un ejemplo, Ed Sullivan amenazó a Jagger para que cambiara el coro («Let's Spend Some Time Together») para su presentaron en The Ed Sullivan Show.24

Un mes posterior al lanzamiento de su nuevo álbum, Mick Jagger fue acusado por el periódico británico The News of the World de consumir LSD, lo que posteriormente derivaría en su arresto, junto a Keith Richards, unas semanas después.24 Poco tiempo después Brian Jones fue arrestado por posesión de cocaína y de metanfetaminas. En los juicios, Jagger fue condenado a tres meses de prisión, Richards a un año y Jones a nueve meses; no obstante, éste último salió bajo fianza y puesto en libertad condicional por la intervención de su psiquiatra,64 con la obligación de asistir a clínicas de rehabilitación.24 Tras las constantes protestas de sus fanáticos, fueron liberados por el Tribunal de apelación de la Corte Suprema de Londres el 31 de julio.67 A su salida, graban el sencillo «We Love You» como muestra de agradecimiento a sus fieles seguidores. John Lennon y Paul McCartney colaboraban en los coros. Aunque oficialmente estaba dirigido a los fanáticos, también fue tomado como un ataque hacia el periódico The News of the World, la policía y algunos miembros de la judicatura británica.68

Bajo estas circunstancias grabaron Their Satanic Majesties Request, un álbum producido por ellos mismos con el que intentaban responder al Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band de The Beatles.24 Se trata de un álbum de rock psicodélico, posee influencias en la música oriental y africana, y pasajes experimentales a los que se incorporan múltiples instrumentos y orquestaciones. Con fines promocionales liberaron los sencillos «In Another Land», y «She's a Rainbow»; la primera, composición firmada e interpretada

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